发完Science,再来两篇Nature

文章来源:一氧化碳中毒   发布时间:2021-7-11 11:44:03   点击数:
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催化剂,是指在化学反应里能改变反应物化学反应速率而不改变化学平衡、且自身的质量和化学性质在化学反应前后都不会发生改变的物质。在工业生产中,催化剂扮演的角色异常重要,因此如何提高催化剂的效率,以推动工业生产的发展,一直是科学家们在探索和研究的重要课题。其中,科学家们想到将这些催化剂“打散”,使分散的催化剂粒子充分的接触参与反应的物质,以提高催化剂的效率。在20年,中科院大连化物所张涛院士团队与清华大学李隽教授以及美国亚利桑那大学刘景月教授合作,首次在国际上提出“单原子催化”的概念。图单原子催化剂示意图通过近十年的研究与发展,“单原子催化”的概念深入人心!如今,大家都知道单原子催化剂具有性质均一、金属原子利用率最大化、金属原子与载体能最大程度接触等优势。同时,单原子催化剂也得到广泛的发展,取得巨大得成绩。图2单原子催化剂排名前五的研究方向通过WebofScience(SCI)检索单原子催化剂最近五年的情况。如图2所示,其主要的研究方向是在化学和材料科学领域,其中化学领域已超过篇。同时,还检索了单原子催化剂的发文情况,如图3所示,虽然年发表最多,已超过篇,但在新年近一个月里已发表94篇,以此速度,年必将在获丰收,创造新纪录或许也仅是时间问题!图3单原子催化最近五年的发文情况在年月22日,单原子催化再次登顶Science。维也纳工业大学应用物理研究所GarethS.Parkinson等人报道了将不同过渡金属(Ni、Ag、Ir等)沉积在Fe3O4(00)基底上形成单原子结构位点,考察这种负载于基底上的单原子催化剂的活性(具体内容不再赘述)。以题为“UnravelingCOadsorptiononmodelsingle-atomcatalysts”发表在Science上。紧接着,年月26日,在NatureCommunications(IF=2.2)上同时刊登了两篇关于单原子催化剂的最新成果。下面,对这两篇成果进行简要的介绍,以供大家学习和了解!

选择性近00%!Nb2O5负载单原子金属将5-(羟甲基)糠醛选择性氢化为5-甲基糠醛

5-甲基糠醛(MF)是一种非常有应用价值的化学品。利用氢气(H2)作为还原剂时,可将生物质平台分子5-(羟甲基)糠醛(HMF)选择性还原化为MF,但十分具有挑战性。因为HMF中C=O键的加氢反应在动力学和热力学上都比C-OH更有利,但是这条合成路线尚未实现。基于此,中科院化学研究所韩布兴院士和刘会贞研究员、华东理工大学龚学庆教授和Zhi-QiangWang博士(共同通讯作者)等人报道了三种孤立的单原子催化剂(SACs),分别是Pt/Nb2O5-Ov、Pd/Nb2O5-Ov和Au/Nb2O5-Ov,其中单个金属原子负载在有氧缺陷的Nb2O5(Nb2O5-Ov)基底上。研究发现,当利用H2作为还原剂进行完全转化时,SACs可以有效地催化HMF加氢转化为MF,其中对MF选择性超过了99%,但是负载在Nb2O5基底上的金属纳米催化剂的选择性非常差。通过实验研究和密度泛函理论(DFT)计算结合发现,SACs的独特反应特征来自于Pt/Nb2O5-Ov界面附近的Nb和Pt位点的协同作用。其中,Pt原子活化H2,而Nb活化反应中的C-OH。总之,该工作为利用H2作为还原剂将生物质衍生的HMF直接加氢转化为MF开辟了新道路。ShaopengLietal.Selectivehydrogenationof5-(hydroxymethyl)furfuralto5-methylfurfuraloversingleatomicmetalsanchoredonNb2O5.Nat.Commun.,,DOI:0./s---7.
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